单原子Ru:高效喹啉选择性加氢催化剂

发布于2019-08-09 06:14
单原子催化剂实现了原子的最大利用并具有优异的催化活性和产物选择性。
它被认为是将多相催化与均相催化联系起来的桥梁。
一般而言,配体与金属的单原子催化剂的配位数,在支持体的金属,金属和载体之间的相互作用的分布对催化剂的催化活性有很大影响。
此外,金属原子和载体之间相互作用的强度也对单原子催化剂的稳定性有很大影响。
因此,设计和合成对金属原子具有良好限制作用的载体是开发单原子催化剂的有效方法之一。
近日,李亚东吴三院及清华大学,是中国科技大学科学系教授联合宣布茹的单个原子作为美国化学学会JACS高效选择性加氢喹啉。
Ru的生产单原子催化剂的方法包含控制合成的想法。
MOF骨架中Ru 3+和-NH 2之间的强配位键是Ru原子稳定性的关键。
在本文中,作者使用(氨基)对苯二甲酸和ZrCl 4成功制备了RuCl 3 / UIO-66和RuCl 3 / UIO-66-NH 2,并原位添加了RuCl 3。在该位置,制备RuCl 3 / UIO-66-NH 2。这里,Ru以单原子的形式存在。
在Ar气氛中热解后,UIO-66-NH 2的骨架转化为保持八面体形式的多孔碳,并且还没有添加Ru原子并且是单原子。
当RuCl 3 / UIO 66处于热分解过程中时,加入Ru原子以形成Ru的纳米基团。
通过HF的化学侵蚀除去热解过程中形成的ZrO2纳米颗粒,得到最终的催化剂RuNC5 / C和RuSA5 / N?C。添加的Ru量为零。
35%重量,0。
30%重量。
作者认为,本研究的重点是使用“MOF-热解-HF”制备方法成功开发RuSAs / NC单原子催化剂。
该催化剂在喹啉的选择性加氢反应中表现出高选择性和高稳定性。

1)HF处理前后是否有Ru金属损失?
2)尚未对催化活性位点进行表征和详细描述。
3)RuSA如何在反应过程中起催化作用?
碳材料(氮掺杂)基板是否存在协同效应?
4)如果可以通过理论计算补充,则获得用于试剂,底物和副产物的吸附和解吸的催化剂的能级是更完整的。
总的来说,这项研究为单原子催化剂的制备提供了一个好主意。
众所周知,合成MOF材料所需的配体具有多种可变空间,在设计和合成功能化不同官能团的官能团时,无限的运动空间有。